近日，華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院、費(fèi)林加諾貝爾獎(jiǎng)科學(xué)家聯(lián)合研究中心教授戴升、工業(yè)催化研究所教授郭耘與北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院教授馬丁合作，在二氧化鈦負(fù)載鉑基（Pt/TiO2）催化劑的研究中取得新進(jìn)展，首次實(shí)現(xiàn)在金紅石型TiO2上外延生長(zhǎng)PtO2原子層，并證實(shí)了該類外延結(jié)構(gòu)對(duì)多種催化反應(yīng)的性能有促進(jìn)作用，為多種先進(jìn)多相催化劑的精準(zhǔn)設(shè)計(jì)和開發(fā)提供了基礎(chǔ)。相關(guān)成果發(fā)表于《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》。
鉑（Pt）基催化劑被認(rèn)為是光、熱、電催化等多類關(guān)鍵反應(yīng)的核心催化劑。目前廣泛應(yīng)用的Pt/TiO2催化劑，其性能優(yōu)化依賴于對(duì)負(fù)載Pt金屬物種結(jié)構(gòu)與化學(xué)狀態(tài)的精準(zhǔn)控制。金屬物種在氧化物載體表面的外延生長(zhǎng)被認(rèn)為是控制界面結(jié)構(gòu)的有效策略，可促進(jìn)界面電子轉(zhuǎn)移、金屬-載體相互作用及金屬物種化學(xué)狀態(tài)的改變，從而優(yōu)化催化活性和穩(wěn)定性。β-PtO2具有金紅石結(jié)構(gòu)，其晶格參數(shù)與金紅石型TiO2非常接近，為PtO2在金紅石型TiO2上的外延生長(zhǎng)提供了可能。然而，PtO2物種在金紅石型TiO2表面外延生長(zhǎng)的現(xiàn)象從未有報(bào)道。
在前期研究中，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)展了低損傷掃描透射電子顯微成像法，實(shí)現(xiàn)了對(duì)電子束敏感材料低損傷高信噪比的成像與定量分析，并利用該成像方法解析了TiO2負(fù)載的金屬氧化物的電子束敏感特性與本征界面構(gòu)型。
在此基礎(chǔ)上，研究人員通過浸漬-煅燒的方法，在金紅石型TiO2上外延生長(zhǎng)出PtO2原子層。進(jìn)一步地，團(tuán)隊(duì)利用低損傷成像方法，在原子尺度揭示了外延PtO2物種的本征結(jié)構(gòu)，并證明PtO2/TiO2外延結(jié)構(gòu)的電子束敏感特性導(dǎo)致其“廬山真面目”一直未被發(fā)現(xiàn)。PtO2/TiO2外延結(jié)構(gòu)可在催化劑制備過程中調(diào)節(jié)Pt/TiO2催化劑中Pt物種狀態(tài)，產(chǎn)生獨(dú)特的幾何結(jié)構(gòu)和電子狀態(tài)，從而促進(jìn)電催化析氫反應(yīng)和熱催化一氧化碳氧化反應(yīng)。此外，這種合成和表征策略可以普適地應(yīng)用到多種金紅石外延貴金屬氧化物的材料。
